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在此时的蒙古，局势可谓是错综复杂、纷乱如麻。
科尔沁部乃是成吉思汗二弟哈萨儿的后裔，名义上他们“效忠于察哈尔”，且接受林丹汗的统辖，然而实际上，双方的关系却是相当疏离，并不密切。
1624 年年初，科尔沁部的台吉奥巴由于对林丹汗的欺凌极度不满，毅然“率部来归”，转而投奔后金。林丹汗得知此消息后，顿时勃然大怒。1625 年 10 月，他联合内喀尔喀部向科尔沁部发起了猛烈的进攻，并在镇北堡（辽宁开原境内）集结了大批兵力。11 月，林丹汗趁着“河水尚未结冰，草木尚未枯萎”的时机，对科尔沁部展开了全面的进攻。
面临如此危急的局势，科尔沁部迅速向后金发出求救信号。努尔哈赤当机立断，命令三子贝勒莽古尔泰、四子贝勒皇太极率领后金大军火速前去救援。令人意外的是，还未等到双方正式交兵，林丹汗便匆匆不战而逃。
吃了闭门羹的林丹汗，很快又与内喀尔喀部产生了激烈的冲突。1626 年 4 月，内喀尔喀部协助明朝攻打后金，然而在养善木（辽宁彰武）之战中，他们被努尔哈赤一举击败，只得撤退至演水(西拉木伦河)，正巧与林丹汗相遇。
在 1619 年至 1628 年，也就是察哈尔举部西迁之前的整整十年间，林丹汗在获得明朝经济和军事方面大力支持的情况下，凭借着其相对强大且凶悍的武装力量，对科尔沁、喀尔喀，甚至包括喀喇沁、土默特等部发起了多次猛烈的进攻。
1628 年初，喀喇沁部联合鄂尔多斯、阿巴噶、阿苏特、喀尔喀等诸多部落，并且在后金的有力支持下，组成了一支规模达 10 余万人的强大联军，与林丹汗统率的万余兵力会战于赵城（内蒙古呼和浩特）。在这场激烈的战斗中，林丹汗因寡不敌众，几乎全军覆没。
战后，参战的各个部落陆续脱离了林丹汗的掌控，并与后金举行了“刑白马、乌牛”的订盟仪式，还郑重地举行了“昭告天地”的庄重仪式。
至此，漠南蒙古的诸多部落，基本上都纷纷加入了皇太极的阵营。
众叛亲离的林丹汗此时真真正正地成为了孤家寡人，其“北元大汗”的地位发生了根本性的动摇，他被迫一步一步地向西迁徙，处于极为不利的劣势。即便如此，他依旧顽固地不改变自己的“统一方针”，持续不断地进攻其他蒙古诸部。
林丹汗“欲贪得有尽之财货”，尽管嘴上总是声称“助兵中国”，但双方的军事联盟实则极不稳定。为了威逼明朝再次增加“赏金”，他在明朝的北边频繁骚扰掠夺，不曾停歇。一直到林丹汗病逝之前，北元和明朝都未能成功建立起联合的军事行动。这无疑是明朝以重金收买林丹汗政策的惨痛失败，更是林丹汗“统一政策”的彻底失败。
而后金却与原本受林丹汗控制的内喀尔喀、喀喇沁等诸多部落的贝勒进行会盟，成功组成了一支强大的联军，气势汹汹地向林丹汗发动了凌厉的攻势。
皇太极亲自率领大军，在西拉木伦河流域的“铺尔哈、铺伯图、英汤图等诸多地方，给予察哈尔部众以沉重的打击”，一路将林丹汗的军队追击至兴安岭，“俘获的人数不计其数，对于抗拒者更是无情斩杀”。
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